Pengamatan langsung dari cabang polarisasi phonon akustik terbatas di kabel semikonduktor yang berdiri bebas | komunikasi alam

Pengamatan langsung dari cabang polarisasi phonon akustik terbatas di kabel semikonduktor yang berdiri bebas | komunikasi alam

Anonim

Subjek

  • Nanowires

Abstrak

Mirip dengan gelombang elektron, keadaan fonon dalam semikonduktor dapat mengalami perubahan yang disebabkan oleh batas eksternal. Namun, terlepas dari kepentingan ilmiah dan praktis yang kuat, bukti eksperimental konklusif dari cabang polarisasi akustik fonon terbatas dalam struktur nano individu berdiri sendiri masih kurang. Di sini kami melaporkan hasil spektroskopi hamburan cahaya Brillouin-Mandelstam, yang mengungkap beberapa (hingga sepuluh) cabang polarisasi akustik fonon terbatas pada kawat nano GaA dengan diameter sebesar 128 nm, pada skala panjang yang melebihi jalur bebas abu-abu fonon yang berarti jalur bebas-kejut fonon dalam materi ini hampir urutan-besarnya. Modifikasi dispersi dan skala energi dengan diameter masing-masing kawat nano sangat sesuai dengan teori. Efek kurungan fonon menghasilkan penurunan kecepatan kelompok fonon sepanjang sumbu nanowire dan perubahan dalam kepadatan fonon negara. Hasil yang diperoleh dapat menyebabkan kontrol nano yang lebih efisien dari fon akustik, dengan manfaat untuk perangkat nanoelektronik, termoelektrik, dan spintronik.

pengantar

Keadaan fonon dalam kisi kristal dapat mengalami perubahan yang disebabkan oleh batas eksternal 1, 2 . Modifikasi spektrum fonon akustik dalam struktur dengan konstanta elastis atau massa massa termodulasi secara periodik - disebut sebagai kristal fononik - telah terbukti secara eksperimental dan digunakan dalam aplikasi praktis 3, 4, 5, 6, 7, 8 . Kemungkinan memodifikasi spektrum fonon akustik dalam struktur nano individu melalui kurasi spasial akan membawa manfaat luar biasa untuk mengendalikan interaksi fonon-elektron dan konduksi termal pada skala nano 9, 10, 11 . Rekayasa gelombang elektron dan dispersi energi dengan batas-batas eksternal dalam heterostruktur semikonduktor dan superlattice sumur kuantum menjadi fondasi elektronik modern dan optoelektronika 11 . Perkembangan teknologi baru-baru ini menunjukkan bahwa menyetel dispersi energi fonon dapat menjadi sama pentingnya bagi generasi selanjutnya dari sirkuit nanoelektronik seperti rekayasa dispersi elektron. Fonetik akustik membawa panas dalam semikonduktor. Meningkatkan transportasi fonon dalam perangkat skala nanometer sangat penting untuk keandalannya. Telepon menetapkan batas kinerja untuk teknologi alternatif yang sedang dikembangkan, dari superkonduktor elektronik ke spintronics dan komputasi kuantum 12, 13 .

Secara teoritis telah lama dikemukakan bahwa gelombang suara dalam media berlapis 14, atau fon akustik dalam struktur nano, dapat mengalami modifikasi karena kondisi batas periodik atau stasioner yang dipaksakan dari luar 15, 16, 17 . Modulasi konstanta elastis, C ij , atau kepadatan massa, ρ, dalam struktur tersebut dapat menyebabkan perubahan dalam dispersi phonon akustik, ω ( q ), yang mencakup pengurangan kecepatan kelompok fonon, υ G = ∂ ω ( q ) / ∂ q atau munculnya kesenjangan pita energi fonon (di sini ω dan q , masing-masing adalah energi fonon dan vektor gelombang), 5, 8, 10, 15, 16, 17, 17, 18, 19 . Ada banyak laporan percobaan tentang efek gelombang fonon dalam struktur periodik, termasuk studi spektroskopi Raman awal dalam superlattis semikonduktor 20 . Kemungkinan mengendalikan spektrum fonon akustik dalam struktur periodik telah menyebabkan pertumbuhan eksplosif di bidang kristal fononik 4, 5, 6, 7, 8 . Terlepas dari motivasi yang kuat, dan sejumlah besar studi teoritis 10.11, investigasi eksperimental dari efek kurungan phonon akustik dalam struktur nano individu - yang bertentangan dengan komposit periodik - masih tertinggal.

Membangun keberadaan subband phonon terbatas dalam struktur nano berdiri bebas, dan menentukan skala panjang, D , di mana mereka mengungkapkan diri mereka adalah tugas penting. Mengontrol spektrum fonon melalui pengurungan spasial akan memungkinkan untuk fine-tuning interaksi fonon dengan elektron, spin dan fonon lainnya, terutama pada suhu rendah. Asumsi yang umum digunakan dalam komunitas termal 21, 22 adalah bahwa modifikasi spektrum fonon hanya muncul ketika ukuran struktur berada pada urutan panjang gelombang fonon termal dominan λ T ≈ ( υ s h ) / ( k B T ), yang adalah sekitar 1, 5 nm untuk banyak padatan pada suhu kamar (RT) (di sini k B adalah konstanta Boltzmann, T adalah suhu absolut, h adalah konstanta Planck dan kita adalah kecepatan suara). Kriteria ini didasarkan pada gagasan bahwa fungsi gelombang fonon tidak menjaga koherensi jarak yang lebih jauh karena kekasaran permukaan alami dalam struktur nano nyata, cacat dan anharmonisitas kisi. Akibatnya, gangguan gelombang fonon yang diperlukan untuk modifikasi dispersi fonon tidak terjadi bahkan jika solusi dari persamaan elastisitas memprediksi penampilan subband phonon terbatas. Sudut pandang lain 2, 10, 15, 18 menganggap bahwa efek pengurungan spasial fonon mulai terjadi ketika D berada di urutan rata-rata jalur bebas rata-rata fonon (MFP), yang didefinisikan dalam teori kinetik sebagai MFP abu-abu: Λ G = 3 K / ( C V u s ), yaitu sekitar 20 nm untuk GaAs curah di RT (di sini, K dan C V adalah konduktivitas termal dan kapasitas panas spesifik, masing-masing). Ini dianggap penting karena perbedaan energi antara subo fonon di tengah zona Brillouin (BZ) dapat mengakibatkan perubahan dalam hamburan elektron - fonon, dan, dengan demikian, tingkat relaksasi elektron, terutama pada suhu rendah 2, 12, 23 . Dalam konteks termal, pengurungan spasial dan modifikasi kepadatan phonon of state (DOS) dapat mempengaruhi konduktivitas termal. Studi terbaru menetapkan bahwa MFP phonon dapat secara substansial lebih besar dari Λ G (ref 24, 25, 26). Ditemukan, bahwa 40% konduktivitas termal kristal Si dekat RT berasal dari fonon dengan MFP di atas 1 μm (ref. 26). Fonon dengan MFP terpanjang mungkin memiliki frekuensi terendah, ω . Skala waktu hidup fonon sebagai τ ∝ ω −s, di mana s ≥1 tergantung pada mekanisme hamburan fonon dan dimensi sistem. Akibatnya, fonon MFP Λ = υ G τ akan tumbuh dengan penurunan ω . Penemuan kontribusi besar fon MFP panjang untuk konduktivitas termal membuat tugas menentukan skala panjang timbulnya efek kurungan bahkan lebih penting.

Semiconductor NWs dengan batas-batas yang halus adalah kandidat yang paling cocok untuk investigasi pengurungan spasial fon akustik dalam struktur nano yang berdiri bebas (atau permukaan bebas). Untuk NW, skala panjang karakteristik D adalah diameter. Namun, distribusi acak diameter dalam susunan NW khas, jarak kecil antara NW, dan kesulitan deteksi langsung fon akustik sejauh ini menghalangi mengkonfirmasi cabang phonon terbatas yang diprediksi secara teoritis dalam NW 27.28. Beberapa laporan yang diterbitkan untuk NW hanya menyimpulkan kemungkinan efek kurungan secara tidak langsung dengan mengukur konduktivitas termal dan membandingkan hasilnya dengan perhitungan, yang menggunakan dispersi fonon curah dan terbatas 29, 30 . Pendekatan ini ambigu karena kesulitan memisahkan efek kurungan fonon dari hamburan batas fonon. Sebuah studi spektroskopi Brillouin dari kawat nano GaN membuat langkah penting ke depan dalam menyelidiki fonon terbatas 31 . Namun, distribusi besar dalam diameter NW, dan perbedaan antara dispersi eksperimental dan dihitung meninggalkan pertanyaan terbuka. Sebuah studi spektroskopi Raman dari membran Si terukir memberi energi mode slab phonon di pusat BZ 32 . Penyelidikan penting lainnya dari membran Si yang ditangguhkan terukir mengonfirmasi perubahan dalam mode fonon dasar tetapi belum menunjukkan subbands fonon terbatas yang jelas, mungkin karena kekasaran permukaan yang melekat pada film yang tergores atau tekanan pada struktur yang ditangguhkan 33 .

Di sini kami melaporkan pengukuran spektrum fonon akustik NWs dalam rangkaian unik array NW dengan diameter berbeda dan jarak antar-kawat nano yang besar, yang memungkinkan kami untuk secara meyakinkan membuktikan keberadaan cabang polarisasi fonon terbatas dalam struktur nano individual. Kami juga telah menemukan bahwa efek kurungan fonon menjadi jelas pada skala panjang yang jauh lebih besar daripada yang diyakini sebelumnya. Analisis kami difokuskan pada fonon terbatas dalam rentang 4-40 GHz. Namun, frekuensi tinggi fonon terbatas juga telah diamati. Dengan memvariasikan jarak antara NWs kami membuktikan bahwa fitur spektral yang diamati adalah tanda tangan masing-masing NWs. Dispersi phonon yang diukur dalam NWs sangat sesuai dengan teori. Hasil yang diperoleh dapat menyebabkan kontrol skala nano yang lebih efisien dari fon akustik, dengan manfaat untuk berbagai aplikasi praktis.

Hasil

Sintesis dan karakterisasi Nanowire

Beberapa set GAA NW yang dirancang khusus dengan kualitas permukaan yang sangat baik dan penampang heksagonal telah dibuat di atas substrat GaA (111) oleh epitaxy area selektif menggunakan epitaksi fase uap logam-organik (MOVPE). Sisi atas NWs memiliki bidang kristalografi yang sama dengan bidang, sedangkan sisi sampingnya adalah bidang {110}. NW tumbuh dalam pengaturan vertikal yang sempurna dalam susunan heksagonal dengan diameter mulai dari 103 nm hingga 135 nm. Atribut penting dari sampel adalah keseragaman diameter dalam setiap batch (standar deviasi relatif adalah sekitar 3% untuk sebagian besar NW yang diuji), jarak yang besar, H , antara NWs (kami fokus pada kisaran dari 700 nm hingga 3 μm; terkecil) H adalah 250 nm sedangkan yang terbesar adalah 10 μm), dan panjang besar, L , dari NWs (setidaknya 10 kali diameter NW). Gambar scanning electron microscopy (SEM) dari sampel yang representatif ditunjukkan pada Gambar. 1a. Rincian pembuatan sampel dan karakterisasi disediakan dalam Metode, Gambar Tambahan 1-3 dan Tabel Tambahan 1.

Image

( a ) Gambar SEM NW menunjukkan keseragaman diameter, orientasi dan jarak antar-kawat nano yang besar (mencapai hingga H = 3, 0 μm dalam beberapa sampel). Warna pseudo digunakan untuk kejelasan. ( B ) Skema percobaan BMS dengan notasi untuk sudut substrat insiden α , yang diterjemahkan menjadi π / 2-α untuk NWs. Dua mekanisme hamburan cahaya - elasto-optik di dalam substrat dan hamburan riak dari sisi-sisi NWs dan permukaan substrat - diilustrasikan dengan panah hijau. ( c ) Spektrum phonon terukur untuk NWs dengan diameter D = 122 nm (kurva merah) dan substrat tanpa NWs (kurva biru). Inset menunjukkan gambar SEM tampilan atas dari sampel NW yang representatif. Puncak fonon LA dan transversal akustik (TA) hadir pada kedua spektrum tersebut. Puncak tambahan dalam spektrum NW sesuai dengan fon akustik terbatas pada NW tunggal yang terlihat melalui mekanisme hamburan riak. Puncak ini muncul pada frekuensi yang lebih rendah daripada fonon curah karena perbedaan dalam vektor gelombang phonon probing q . ( D ) Evolusi spektrum dengan perubahan vektor gelombang phonon probing didefinisikan oleh α . Cabang-cabang fonon terbatas dilambangkan sebagai CA 1, CA 2, dan seterusnya. Garis-garis digunakan untuk memisahkan atribut puncak ke mode CA i dari yang sesuai dengan cabang polarisasi NW seperti LA untuk kejelasan. Posisi spektral puncak secara akurat ditentukan oleh pemasangan Lorentzian.

Gambar ukuran penuh

Spektroskopi Brillouin-Mandelstam

Kami menggunakan spektroskopi pendeteksi cahaya Brillouin-Mandelstam (BMS) sebagai alat untuk mengukur dispersi fon akustik dengan energi dalam rentang dari 2 GHz hingga 200 GHz di dekat pusat BZ. Berbagai modifikasi spektroskopi Brillouin 34, 35 semakin populer untuk menyelidiki energi akustik dan magnon akustik dalam kristal fononik dan bahan lainnya 31, 36, 37, 38, 39, 40, 40, 41, 42, 43, 44, 45 . Mengubah sudut timbulnya cahaya, α , sehubungan dengan substrat memungkinkan kami untuk memvariasikan vektor gelombang fonon, q , dan menentukan dispersi di dekat pusat BZ. Skema percobaan ditunjukkan pada Gambar. 1b. Jarak inter-NW besar H , yang jauh lebih besar dari panjang gelombang laser, λ , memastikan bahwa NWs menyebarkan cahaya secara individu, misalnya, tidak ada gangguan cahaya atau sambungan elastis melalui substrat yang mempengaruhi hasil. Kami menggunakan sampel dengan H hingga 3 μm untuk memverifikasi bahwa karakteristik spektral yang diukur tidak tergantung pada H. Besar H dan L >> D juga memastikan bahwa setiap NW dapat dimodelkan secara teoritis sebagai NW tanpa batas dengan batas permukaan bebas. Karakteristik unik dari sampel NW memungkinkan penyelidikan fitur spektrum fonon yang berasal dari NW individu.

Ada tiga mekanisme, yang berkontribusi terhadap hamburan cahaya dalam sampel kami. Mereka berserakan dari curah, yaitu volume substrat melalui mekanisme elasto-optik 34, 35 ; dari permukaan substrat melalui mekanisme riak permukaan 34, 35 ; dan dari sisi-sisi NW melalui mekanisme riak permukaan juga. Dalam mekanisme volumetrik (i) vektor gelombang fonon, q , ditetapkan pada q B = 4 πn / λ di mana n adalah indeks bias GaAs. Dalam mekanisme hamburan riak (ii) dan (iii), vektor gelombang fonon diberikan oleh q S − S = (4 π / λ ) sin ( α ) untuk substrat dan q S − NW = (4 π / λ ) cos ( α ) untuk NWs (lihat notasi untuk sudut α pada Gambar. 1b). Perbedaan dalam ketergantungan sudut adalah karena penyelarasan tegak lurus NWs. Dalam menyelidiki mekanisme hamburan riak, mengubah α memungkinkan seseorang untuk memvariasikan q dalam rentang tertentu. Hamburan elasto-optik volumetrik tidak ada di NW kami karena D <λ . Meskipun hamburan cahaya berasal dari riak permukaan NW itu secara inheren tergantung pada mode fonon terbatas di dalam NW, yang menciptakan riak. Dalam percobaan kami, mengubah α dari 15 ° menjadi 40 ° berhubungan dengan 6.1 μm −1 ≤ q S − S ≤15.2 μm −1 dan 18.1 μm −1 ≤ q S − NW ≤22.8 μm −1 dalam hamburan riak dari substrat. dan NW, masing-masing. Mempertimbangkan bahwa n = 4, 13 untuk GaAs (ref. 46) pada λ = 532 nm nilai q untuk hamburan elasto-optik substrat ditetapkan pada q B = 97, 6 μm −1 .

Gambar 1c menunjukkan spektrum BMS NWs dengan diameter D = 122 nm (jarak antar-NW H = 800 nm) diekstraksi dari data SEM, dan substrat tanpa NWs dalam rentang frekuensi 20 hingga 125 GHz. Fonon memuncak pada 45, 6 dan 85, 8 GHz dalam spektrum dari substrat sesuai dengan cabang polarisasi akustik dan longitudinal akustik (LA). Puncak ini berasal dari fonon massal akustik sejati yang memiliki frekuensi nol di pusat BZ, yaitu,, ( q = 0) = 0. Puncak phonon massal hadir dalam spektrum sampel NW juga karena bagian dari sinyal berasal dari substrat. Fitur yang paling menarik dari spektrum NW adalah penampilan puncak tambahan yang dikaitkan dengan phonons akustik terbatas (CA). Fonon ini sifatnya semi-optik, dalam arti, bahwa energinya non-nol di pusat BZ, yaitu, ω ( q = 0) ≠ 0. Semua fonon terbatas di NWs bersifat hibrida yang terdiri dari getaran dengan polarisasi berbeda. Meskipun fonon terbatas lebih tinggi energinya daripada fon akustik sejati, dalam spektrum eksperimental, mereka muncul pada frekuensi yang lebih kecil karena vektor gelombang phonon yang menyelidikinya berbeda: q S − NW < q B. Gambar 1d menyajikan evolusi spektrum BMS untuk sampel NW yang sama untuk nilai q yang berbeda yang bervariasi dengan mengubah sudut α . Kami dapat menyelesaikan enam cabang phonon terbatas yang dilambangkan sebagai CA i ( i adalah indeks phonon terbatas). Untuk kejelasan, spektrum BMS untuk substrat telanjang tanpa kawat nano pada berbagai sudut cahaya insiden telah ditunjukkan pada Gambar Tambahan. 4. Puncak di bawah 15 GHz adalah campuran dari fonon LA yang benar dalam substrat dan fonon seperti LA di NWs.

Untuk memahami dan mengkonfirmasi sifat terbatas dari puncak phonon yang diamati di atas 15 GHz, kami memecahkan persamaan elastisitas untuk NWs menggunakan metode elemen hingga. Simulasi dilakukan untuk NW dengan penampang heksagonal menggunakan konstanta elastis GaA untuk arah kristalografi tertentu ([111]) dan diameter NW ditentukan dari SEM. Gambar 2a menunjukkan dispersi fonon simulasi (kurva padat) dalam NW heksagonal di sepanjang arah [111] untuk D = 122 nm. Orang dapat melihat kesepakatan yang sangat baik antara data eksperimen dan hasil pemodelan untuk cabang phonon akustik dan terbatas yang sebenarnya. Posisi puncak BMS yang akurat ditentukan dengan menggunakan Lorentzian fitting (Gambar Tambahan 5). Ketidakpastian eksperimental, pada urutan 1 GHz, berada dalam standar deviasi dari diameter NW (yaitu, 2, 9% untuk D = 122 nm). Sumber ketidakpastian lainnya adalah variasi yang tak terhindarkan dalam perilaku elastis NW yang dihasilkan dari kesalahan susun dan kemungkinan inklusi kecil dari fase wurtzit ke politipe seng-blende (ZB) dominan di NW dengan berbagai diameter. Ini dapat menghasilkan perubahan kecil dalam kecepatan suara seperti LA υ s = ( C 11 / ρ ) 1/2, yang ditentukan oleh kemiringan cabang ini. Analisis tambahan sensitivitas model terhadap variasi parameter disediakan pada Gambar Tambahan. 6.

Image

( A ) Diukur dan dihitung dispersi fonon untuk nanowire GaAs sepanjang [111] arah. Poin data eksperimental, ditunjukkan dengan simbol dan bar kesalahan, diperoleh untuk NW dengan diameter D = 122 nm ditentukan dari inspeksi SEM. Ketidakpastian eksperimental, pada urutan 1 GHz, berada dalam standar deviasi dari diameter NW ( b ) dispersi yang dihitung dengan warna yang menunjukkan perpindahan permukaan rata-rata dari sisi-sisi NW (〈| u z |〉) tegak lurus ke fonon q S-NW . Warna yang lebih gelap berhubungan dengan aktivitas mode fonon yang lebih tinggi dalam hamburan cahaya.

Gambar ukuran penuh

Diskusi

Bukti kami tentang sifat terbatas phonons didasarkan pada persetujuan yang sangat baik dari dispersi yang diperoleh dari percobaan BMS dan dihitung untuk bentuk NW dan parameter material yang tepat. Untuk mengkonfirmasi bahwa mode fonon yang teridentifikasi adalah Brillouin aktif, kami menghitung perpindahan permukaan rata-rata sisi-sisi NW yang tegak lurus terhadap q S − NW . Dalam mekanisme hamburan permukaan, mode fonon yang menghasilkan perpindahan tegak lurus ke q S − NW dalam bidang hamburan adalah yang cenderung berkontribusi pada spektrum BMS. Penampang hamburan diberikan oleh (ref. 47)

Image

Di sini ζ adalah koefisien yang proporsional dengan area yang diterangi, ω I adalah frekuensi cahaya yang datang, c adalah kecepatan cahaya dalam ruang hampa, F adalah fungsi dari insiden dan tersebar sudut cahaya serta n dari media hamburan . Yang terakhir adalah spektrum daya perpindahan permukaan dengan proyeksi qx ke permukaan. Perpindahan yang dihitung, yang memasukkan persamaan (1), ditunjukkan pada Gambar. 2b dengan warna cabang phonon yang disimulasikan. Hasilnya sesuai dengan percobaan dalam arti bahwa titik data yang diukur semuanya berada dalam segmen aktif Brillouin dari cabang polarisasi. Fakta bahwa cabang-cabang ini aktif sejalan dengan pengamatan bahwa mode fonon yang dipertimbangkan bersifat hibrida.

Mode fonon divisualisasikan pada Gambar. 3a, b sebagai distribusi bidang perpindahan dinormalisasi di NWs untuk dua vektor gelombang qS − NW = 0, 3 μm −1 dan q S − NW = 18, 0 μm −1 - tutup dan menjauh dari BZ pusat, sesuai Mode menjadi lebih hybrid di alam seiring meningkatnya q . Mode aktif menunjukkan riak permukaan yang kuat di sisi sisi NWs. Simetri mode terbatas rumit. Kelompok titik ZB adalah Td dengan 24 operasi invarian sedangkan wurtzite dicirikan oleh C 6v (ref. 48). Geometri NW terbatas mengurangi simetri ke C 3v . Dua cabang terendah adalah mode akustik lentur dari simetri E1 dengan dispersi kuadrat ω ∝ k 2 . Kemerosotan cabang ini rusak untuk NWs sepanjang arah [111]. Dua mode akustik berikutnya, akustik torsional dari simetri A 2 dan LA-seperti dari simetri A , masing-masing, memiliki dispersi linier ω ∝ k , dekat pusat BZ. Cabang-cabang terbatas terutama milik kelompok simetri yang lebih tinggi misalnya, E 2, B 1, B 2 . Lihat animasi mode dalam Film Tambahan 1.

Image

Data yang dihitung adalah untuk NW 1-μm panjang dengan ( a ) q S-NW = 0, 3 μm −1 dan ( b ) q S-NW = 18, 0 μm −1 . Warna merah sesuai dengan perpindahan yang lebih kuat.

Gambar ukuran penuh

Elemen terakhir dari bukti pengurungan spasial fon akustik dalam NWs berdiri bebas berasal dari analisis ketergantungan diameter frekuensi fonon CA (energi). Gambar 4a menunjukkan spektrum phonon yang diukur untuk diameter NW yang berbeda, D ( H = 800 nm untuk semua sampel). Orang dapat melihat bahwa dengan meningkatnya D , frekuensi phonon terbatas berkurang. Tren dan besarnya perubahan frekuensi konsisten dengan teori (lihat dispersi yang dihitung untuk berbagai D dalam Gambar Tambahan. 7). Pada Gambar. 4b kami menyajikan spektrum NW dengan konstanta D = 122 nm dan berbagai H. Posisi spektral puncak CA tidak tergantung pada jarak antar-NW. Tidak adanya ketergantungan H menunjukkan bahwa fitur spektral yang diukur adalah karakteristik masing-masing NW. Tidak ada sambungan elastis di antara NW. Pengurungan phonon spasial di permukaan bebas NWs berbeda dari perubahan spektrum phonon karena kondisi batas periodik dalam bahan celah pita phonon.

Image

( a ) Spektrum Brillouin-Mandelstam untuk NWs dengan diameter berbeda pada vektor gelombang phonon probing konstan q S-NW = 18, 1 μm −1 . Penurunan frekuensi fonon terbatas dengan peningkatan diameter NW terlihat jelas. Cabang phonon terbatas menunjukkan ketergantungan diameter yang kuat bahkan untuk nilai D yang relatif besar dalam kisaran 103 hingga 128 nm. Ketergantungan diameter membuktikan secara meyakinkan adanya efek pengurungan spasial pada skala panjang di atas jalur bebas-rata-rata phonon abu-abu. ( B ) Spektrum yang diukur untuk satu set NWs dengan diameter konstan D = 122 nm dan berbagai jarak antar-NW H pada vektor gelombang phonon probing konstan q S-NW = 22, 8 μm -1 . Data disajikan untuk waktu akumulasi tetap yang sama 30 menit. Posisi spektral puncak CA tidak bergantung pada H. Intensitas berkurang dengan meningkatnya H karena jumlah NW yang diterangi lebih sedikit. Tidak adanya ketergantungan jarak antar-NW membuktikan bahwa fitur spektral yang diamati adalah karakteristik masing-masing NW.

Gambar ukuran penuh

Sebuah pertanyaan menarik yang tersisa dalam mengkonfirmasi sifat terbatas puncak-puncak CA adalah mengapa lebar-penuh-pada-setengah-maksimum (FWHM) mereka tampak lebih kecil daripada puncak fonon LA substrat (lihat Gambar 1c). Teori menunjukkan bahwa fonon dengan kecepatan kelompok yang lebih kecil, υ G, harus tersebar lebih kuat 18 . Fonon seumur hidup dibatasi oleh hamburan titik-cacat,

Image

, berkurang dengan cepat dengan menurunnya υ G (di sini V o adalah volume per atom dan Γ adalah faktor penghambur cacat). Umklapp terbatas phonon seumur hidup juga berkurang dengan menurunnya G G. Jawaban atas pertanyaan ini adalah bahwa FWHM dari puncak elasto-optic dan mekanisme riak tidak dapat dibandingkan secara langsung. FWHM dari puncak LA dari substrat ( Δ ω = 13, 6 GHz) ditentukan oleh penyerapan cahaya. Untuk kristal opak dengan indeks bias n = n 1 + in 2, perluasan teoritis untuk hamburan elasto-optik 49 adalah Δ ω / ω = 2 n 2 / n 1 . Menggunakan untuk GaAs, n 1 = 4.13 dan n 2 = 0.34 [46], kita memperoleh Δ ω / ω = 0.164, yang sangat cocok dengan yang diukur Δ ω / ω = 0.158. Untuk fonon CA, diamati dalam percobaan kami melalui hamburan riak permukaan, perluasan puncak ditentukan oleh efek aperture 34, 35 .

Fakta bahwa spektrum fonon akustik menjadi sangat dimodifikasi di dekat pusat BZ pada skala panjang jauh lebih besar daripada MFP phonon abu-abu atau panjang gelombang fonon termal memiliki implikasi penting. Ini berarti bahwa kurungan fonon akustik dapat memengaruhi laju hamburan elektron - fonon 50 dalam struktur yang sebanding ukurannya dengan perangkat elektronik canggih. Fon-pusat BZ ( q <10 6 cm −1 ) sangat penting untuk mengendalikan relaksasi elektron 2, 15, 17, 23 . Kecepatan grup phonon rata-rata bergantung-frekuensi 51 〈 υ ( ω )〉 = g ( ω ) / Σ j 1 / υ j ( ω ), yang mempengaruhi konduksi panas, juga perubahan (di sini g ( ω ) adalah jumlah fonon bercabang dalam spektrum dengan frekuensi ω , dan υ j ( ω ) adalah kecepatan kelompok mode fon dari subband j dan frekuensi ω . Kecepatan grup masing-masing cabang fonon ditunjukkan pada Gambar Tambahan 8a). Di NWs dengan D ∼ 100 nm, 〈 υ ( ω )〉 turun menjadi kurang dari setengah kecepatan suara mode seperti LA dalam rentang frekuensi sekitar 20–60 GHz karena munculnya cabang fonon terbatas.

Pengukuran kami dilakukan dalam rentang frekuensi phonon GHz, yang mendominasi konduksi panas pada suhu rendah 52 . Fakta bahwa kami menetapkan keberadaan cabang phonon terbatas di RT menunjukkan bahwa efeknya bisa lebih kuat pada suhu rendah. THz fonon dianggap sebagai kontributor utama untuk transportasi termal di RT karena DOS yang jauh lebih tinggi, yang berskala ω 2 dalam kristal curah. Namun, fonon yang hampir tidak terbatas dispersi di pusat-BZ dapat secara substansial mengubah DOS (Gambar 8b) sehingga menghasilkan peran yang lebih besar untuk fon GHz dalam transportasi termal. Bahkan dalam jumlah besar, fonon frekuensi rendah, termasuk kisaran GHz, berpartisipasi dalam proses hamburan fonon - fonon 1, 53 . Peran fonon frekuensi rendah sangat meningkat dalam bahan paduan karena fonon frekuensi tinggi tersebar lebih kuat 54 . Kemungkinan mengurangi konduktivitas termal phonon dalam struktur nano dengan batas-batas halus adalah penting untuk perangkat termoelektrik. Mekanisme pengurungan fonon memungkinkan seseorang untuk mengurangi konduktivitas termal tanpa menurunkan transpor elektron. Ini mungkin menjadi sangat relevan dalam pencarian bahan termoelektrik suhu rendah yang efisien.

Metode

Persiapan sampel

GaAs NW dibuat dengan epitaksi area selektif menggunakan sistem MOVPE (Thomas Swan) 55 . Pertumbuhan dilakukan pada substrat GaA tipe-p (111) B dalam tekanan atmosfer. Sebelum pertumbuhan NW, templat pertumbuhan dibuat sebagai berikut. Pertama, lapisan SiO x setebal 40 nm diendapkan menggunakan pengendapan uap kimia yang ditingkatkan plasma (Sistem Oxford). Selanjutnya, litografi berkas elektron (Vistec) dilakukan untuk pola pola pertumbuhan dan etsa ion reaktif digunakan untuk mentransfer pola ke lapisan x SiO yang diendapkan. Poli (metil metakrilat) (MicroChem) digunakan sebagai berkas litografi berkas elektron. Polanya berisi lattice array segitiga dengan diameter dan nada yang berbeda. Setiap larik lingkaran berukuran 100 μm x 100 μm dan diameter lingkaran bervariasi dari 40 nm hingga 125 nm dengan langkah 5 nm. Pitch bervariasi dari 250 nm hingga 10 μm dengan ukuran langkah minimum 50 nm. Sebelum mentransfer sampel ke dalam reaktor MOVPE, tahan stripping, degreasing dan pembersihan dilakukan dalam aseton, isopropanol dan air terdeionisasi. Pertumbuhan NW dilakukan dengan menggunakan trimethylgallium (TMGa) dan tersier-butyl arsine (TBAs) sebagai prekursor dengan gas pembawa H 2 dan total aliran gas 5 slm. Aliran molar masing-masing 0, 811 μmol min- 1 dan 226, 1 μmol min- 1 untuk TMGa dan TBAs. Sampel secara termal dibersihkan pada 760 ° C di bawah aliran TBAs selama 5 menit sebelum memulai pertumbuhan NW dengan menghidupkan aliran TMGa. Suhu pertumbuhannya sama dengan pembersihan termal. Tiga sampel dibuat dengan waktu pertumbuhan NW yang berbeda. Waktu pertumbuhan adalah 6 menit, 11 menit 30 detik dan 15 menit. Ini dilakukan untuk mendapatkan ketinggian yang kira-kira sama untuk NW yang lebih kecil dan lebih besar. Ketika pertumbuhan selesai, aliran TMGa terputus dan sampel didinginkan hingga 150 ° C di bawah perlindungan DBA. Gambar SEM dari sampel dengan diameter dan pitch yang berbeda ditunjukkan dalam Gambar Tambahan 1, 2 dan 3.

Spektroskopi Brillouin-Mandelstam

Percobaan dilakukan dalam geometri hamburan balik dengan cahaya insiden terpolarisasi p menggunakan dioda padat yang dipompa laser yang beroperasi pada λ = 532 nm. Lampu laser difokuskan pada sampel melalui lensa dengan NA = 1, 4. Cahaya yang tersebar dikumpulkan dengan lensa yang sama dan diarahkan ke interferometer tandem Fabry-Perot enam-pass beresolusi tinggi (JRS Instruments). Tahap yang dirancang khusus memungkinkan untuk memutar sampel hingga 60 ° relatif terhadap arah sinar laser dengan akurasi 0, 02 °.

Simulasi metode elemen hingga

Pola dispersi dan perpindahan fonon telah dihitung dalam pendekatan kontinum elastis menggunakan FEM yang diimplementasikan dalam paket Multiphysics COMSOL. Sampel GaAs diasumsikan memiliki struktur kristal ZB. Arah keluar-bidang dari nanowire adalah sepanjang x , yang juga merupakan arah pertumbuhan (yaitu, [111]). Dari teori elastis kontinum orde kedua, persamaan gerak untuk getaran elastis adalah

Image

Di sini u ( r ) adalah vektor perpindahan tiga komponen pada koordinat r ; ρ adalah kepadatan massa; S ( r ) adalah tensor tegangan yang dapat dibangun dari perpindahan oleh S ij = C ijkl ɛ kl dengan tensor regangan elastis enam komponen 56, ɛ ( r ) = ½ [(∇ u ) T + (∇ u )]. Tensor kekakuan elastis peringkat keempat, C ijkl , juga dinyatakan dalam notasi non-tensor sebagai C ij dengan indeks i, j, k, l berjalan di atas koordinat spasial ( x, y, z ). Konstanta elastis, C ij , digunakan dalam simulasi sesuai dengan GaAs dalam arah [001]: C 11 = 118, 8 GPa, C 12 = 53, 8 GPa, C 44 = 59, 4 GPa (ref. 48). Menurut ab initio simulasi 48 dan percobaan 48, tensor kekakuan massal sama-sama berlaku untuk geometri kawat nano selama diameter kawat nano tidak lebih kecil dari 20 nm. Untuk memperhitungkan arah pertumbuhan kawat nano kami menerapkan operasi rotasi tensor untuk mengubah matriks kekakuan dalam sistem koordinat berorientasi [111] sebagai

Image

Di sini U adalah matriks rotasi untuk sudut Euler. Matriks elastis yang ditransformasikan dan parameter material dirangkum dalam Tabel 1. Geometri simulasi didiskritisasi menggunakan skema elemen hingga untuk mendapatkan solusi persamaan elastisitas dalam domain frekuensi as- ρω 2 u = ∇ · S , di mana ω adalah frekuensi Eigen . Kondisi batas permukaan bebas diterapkan pada semua sisi luar dalam arah radial dengan menetapkan ɛ ij n j = 0, di mana n j adalah vektor satuan normal luar.

Tabel ukuran penuh

Ketersediaan data

Data yang mendukung temuan penelitian ini tersedia dari penulis yang sesuai atas permintaan.

Informasi tambahan

File PDF

  1. 1.

    Informasi tambahan

    Angka Tambahan 1-8, Tabel Tambahan 1 dan Metode Tambahan.

Video

  1. 1.

    Film Tambahan 1

    Bidang perpindahan normal dari mode fonon aktif Brillouin. The animation shows the displacement field of confined acoustic phonon branches for a 1-μm long NW at q S-NW = 0.3 μm -1 (close to BZ center) and q S-NW = 18.0 μm -1 (away from BZ center). The red color corresponds to stronger displacement.

Komentar

Dengan mengirimkan komentar Anda setuju untuk mematuhi Ketentuan dan Pedoman Komunitas kami. Jika Anda menemukan sesuatu yang kasar atau yang tidak mematuhi persyaratan atau pedoman kami, harap tandai sebagai tidak pantas.